In 1947 trouwde ze met Chandrika Prasad Shrivastava, een hooggeplaatste Indiase ambtenaar die in zijn carrière zowel persoonlijke assistent van de overleden Indiase premier Lal Bahadur Shastri is geweest als vier opeenvolgende termijnen werkte als secretaris-generaal van de Internationale Maritieme Organisatie van de Verenigde Naties. Ze kregen twee dochters. Gedurende deze periode, waarin ze haar dochters opvoedde en de carrière van haar eminente echtgenoot ondersteunde, bleef Shri Mataji een welwillende interesse tonen in de wereld om haar heen. Ze kwam in contact met een breed scala aan mensen uit verschillende landen, culturen, inkomensniveaus en achtergronden en ging met hen om met oprechte achting. Of ze nu staatszaken besprak met belangrijke leiders of familieproblemen met een taxichauffeur, ze had altijd begrip en een luisterend oor. Ze verzette zich tegen vooroordelen, bood bescherming aan mensen in nood, zette zich in voor liefdadigheidswerk, stimuleerde cultuur door middel van muziek en film, bewerkte het land en bestierde een druk huishouden. Ze was een liefhebbende echtgenote, moeder en zus, en zou uiteindelijk grootmoeder worden.

Ze verdiepte voortdurend haar inzicht in de menselijke natuur en richtte haar aandacht op de beste manier om mensen te helpen hun hoogste potentieel te bereiken. Ze kwam tot het besef dat zo'n transformatie alleen kon plaatsvinden via het proces van zelfrealisatie, de activering van de ingebouwde subtiele energie (Kundalini-energie genaamd) die in ons allen aanwezig is. Het ontwaken van deze energie was iets wat ze zelf zou ervaren, voordat ze haar leven wijdde aan het delen ervan met anderen.

Op 5 mei 1970 begon Shri Mataji met haar spirituele levenswerk. Op haar 47e ontwikkelde ze een methode waarmee ze zelfrealisatie voor grote groepen mensen mogelijk maakte. Ze wilde een authentieke ervaring bieden die mensen konden gebruiken om zichzelf te transformeren en te helen. In tegenstelling tot veel zogenaamde goeroes die misbruik maakten van mensen die op zoek waren naar spirituele kennis, wilde Shri Mataji de zoeker zelf bekrachtigen met deze kennis. Ze veroordeelde al dergelijke valse goeroes en waarschuwde haar hele leven tegen frauduleuze en misbruikende spirituele praktijken.

Toen haar man secretaris-generaal van de Maritieme Organisatie van de VN werd, verhuisde Shri Mataji met hem naar Londen en begon haar spirituele werk met een kleine groep mensen. Ze reisde door het Verenigd Koninkrijk om lezingen en de ervaring van zelfrealisatie te geven. Ze vroeg nooit geld voor deze programma's, omdat ze erop stond dat het ontwaken van deze spirituele energie die sluimerend in alle mensen aanwezig is, hun geboorterecht was en daarom niet betaald kon worden. Toen de mensen om haar heen haar uitzonderlijke spirituele en moederlijke kwaliteiten erkenden, kreeg ze al snel de eretitel "Shri Mataji", wat "Gerespecteerde Moeder" betekent.

De meditatiemethode door middel van zelfrealisatie die Shri Mataji ontwikkelde, heet Sahaja Yoga. Gedurende de jaren 80 toerde Shri Mataji onafgebroken en onvermoeibaar door Europa, Australië en Noord-Amerika, waar ze deze methode gratis onderwees aan geïnteresseerden. In de jaren 90 reisde ze verder naar Zuid-Amerika, Afrika, Rusland, Oost-Europa en Azië en het Stille Oceaan gebied.

Instellingen over de hele wereld kenden haar onderscheidingen en doctoraten toe. In 1995 sprak ze op de Vierde Wereldvrouwenconferentie in Beijing. Claes Nobel sprak in 1997 in de Royal Albert Hall in Londen over haar nominatie voor de Nobelprijs voor de Vrede. Als groot bewonderaar van Shri Mataji en Sahaja Yoga noemde hij het "een bron van hoop voor de mensheid" en "een referentiepunt om goed van kwaad te onderscheiden".